La existencia del galio había sido predicha por Dmitri Mendeléyev, que lo denominó eka-aluminio, para llenar uno de los huecos que había dejado en su tabla periódica. François Lecoq de Boisbaudran lo descubrió espectroscópicamente en 1875, al estudiar las líneas violetas del espectro producidas por una muestra de blenda de cinc. Se halla en la corteza terrestre en una proporción de 15 ppm. No se encuentra concentrado en ningún mineral, sino repartido en pequeñas cantidades en ciertas blendas de cinc, en minerales de hierro, cromo, bauxita y manganeso, y principalmente asociado a la germanita, Cu3(Ge, Fe)S4.
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